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2009年，当麻纱绫（户田惠梨香饰）和濑文焚流（加濑亮饰）相识的前一年。在美国FBI学成归来的当麻被分在警视厅公安部公安第五课未详事件特别对策系，接受组长野野村光太郎的直接领导。此前不久，某大型石油企业高管接连被人杀害，死者的心脏无一例外都留下被人用手捏过的痕迹。显而易见，这一系列事件和所谓的SPEC持有者有着极为密切的联系。与此同时，石油企业高管Diablo（大杉涟饰）高薪聘请神秘SPEC持有者一十一（神木隆之介饰），企图阻挡神秘的SPEC杀手。一十一，这个日后与当麻和濑文有着不解渊源的难缠敌手将当麻视作杀害父母的爆弹女，之后更斩杀了当麻在美国结识的好友Nancy。 SPEC宏大篇章自此拉开序幕，决定世界命运的重大事件也进入了倒计时……。菲利普教授（罗宾·威廉姆斯 Robin Williams 饰）对研究工作的痴迷就像瘾君子沉溺毒品般，终日为了研究忙得不可开交，甚至因此已经错过了自己的两次结婚典礼。眼下第三次大婚的钟声已来到门外，菲利普的研究却出现了重大突破，毫无意外，他再一次因此错过了婚礼，留未婚妻莎拉（马西娅·盖伊·哈登 Marcia Gay Harden 饰）在教堂苦苦等候，怨言满腹。菲利普看着被他称为“飞天法宝”的新发明——一种绿色的胶状物质，能够克服地心引力，只需将它涂在任何物体上，那个物体就会腾空而起。不过这种物质也有个难以捉摸的特性，随时会捉弄一下使用它的人。为了追回被他气走的未婚妻，同时挽救即将关闭的学校，菲利普教授将飞天法宝涂在校篮球队员的球鞋上，结果球队大获全胜。然而同时，也招来了别有用心者对飞天法宝的觊觎……。